北理工化學(xué)學(xué)院在團簇化學(xué)研究領(lǐng)域取得重要進展
發(fā)布日期：2016-04-13 供稿：化學(xué)學(xué)院 馬嘉璧
編輯：化學(xué)學(xué)院 田柳 閱讀次數(shù)：
催化劑在化學(xué)化工中具有廣泛的應(yīng)用，人類生產(chǎn)生活中超過80%的產(chǎn)品在其制備過程中需要使用催化劑。由于催化劑表面結(jié)構(gòu)復(fù)雜、活性的影響因素眾多，使用現(xiàn)有手段，研究人員較難直接獲得催化劑活性位點的構(gòu)效關(guān)系。利用團簇模型，在條件可控、排除外界干擾的情況下對活性位點進行模擬，可以在單一原子量分辨水平上測量團簇的反應(yīng)活性。在國家自然科學(xué)基金委、北京市自然科學(xué)基金委、北理工化學(xué)學(xué)院原子分子簇科學(xué)教育部重點實驗室以及張韞宏教授等的大力支持下，化學(xué)學(xué)院青年教師馬嘉璧博士帶領(lǐng)的研究小組與中科院化學(xué)所何圣貴研究員合作，在團簇化學(xué)研究領(lǐng)域取得創(chuàng)新性研究成果。
圖1. HNbN−與Pt活化甲烷的活化軌道
。。過渡金屬氮化物被認為是一種有望代替貴金屬的廉價材料。研究人員利用高分辨率質(zhì)譜技術(shù)、光電子成像技術(shù)結(jié)合理論計算手段，成功合成出具有類鉑原子（Pt）反應(yīng)活性的陰離子HNbN−。HNbN−的活性軌道與Pt原子的活性軌道相近，故而展示出與Pt相近的反應(yīng)活性。該成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（2016, DOI: 10.1002/anie.201511507）雜志上（圖1）。鉑等貴金屬的價格昂貴，儲量稀少，因而不可能實現(xiàn)含貴金屬催化劑的大規(guī)模生成。如何利用儲量相對豐富的非貴金屬代替貴金屬一直是科研人員的夢想之一。該研究為利用非貴金屬代替貴金屬提供了一種可能的途徑，也為如何理性設(shè)計非貴金屬催化劑提供了思路?！兜聡鴳?yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）是目前國際化學(xué)領(lǐng)域最具影響力的綜合性刊物之一，該刊物最新影響因子為11.261。
圖2. 鈰釩氧化物團簇的活性研究
圖1. HNbN−與Pt活化甲烷的活化軌道
。。過渡金屬氮化物被認為是一種有望代替貴金屬的廉價材料。研究人員利用高分辨率質(zhì)譜技術(shù)、光電子成像技術(shù)結(jié)合理論計算手段，成功合成出具有類鉑原子（Pt）反應(yīng)活性的陰離子HNbN−。HNbN−的活性軌道與Pt原子的活性軌道相近，故而展示出與Pt相近的反應(yīng)活性。該成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（2016, DOI: 10.1002/anie.201511507）雜志上（圖1）。鉑等貴金屬的價格昂貴，儲量稀少，因而不可能實現(xiàn)含貴金屬催化劑的大規(guī)模生成。如何利用儲量相對豐富的非貴金屬代替貴金屬一直是科研人員的夢想之一。該研究為利用非貴金屬代替貴金屬提供了一種可能的途徑，也為如何理性設(shè)計非貴金屬催化劑提供了思路?！兜聡鴳?yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）是目前國際化學(xué)領(lǐng)域最具影響力的綜合性刊物之一，該刊物最新影響因子為11.261。
圖2. 鈰釩氧化物團簇的活性研究
。。此外，該團隊在過渡金屬氧化物團簇方面也取得系列進展。納米尺寸團簇的研究在氣相團簇領(lǐng)域越來越受到重視。團簇離子的反應(yīng)活性通常會隨著其尺寸增長而迅速降低，例如釩氧團簇(V2O5)10+與CH4的反應(yīng)速率比(V2O5)2+慢兩個數(shù)量級。該團隊研究人員發(fā)現(xiàn)：(CeO2)m(V2O5)n+系列團簇可以活化甲烷；通過將鈰原子摻入到釩氧團簇陽離子中，可以有效阻止釩氧團簇的聚集，從而阻止團簇活性的下降。該成果發(fā)表在《ChemPhysChem》雜志上（2016, DOI: 10.1002/cphc.201501126），被選為外封面（Front Cover）并為作者制作了Cover Profile宣傳本文（圖2）。這些工作為認識相關(guān)催化反應(yīng)機理提供了新方法和新思路。
。。馬嘉璧老師于2013年加入我?；瘜W(xué)學(xué)院物理化學(xué)系，目前已發(fā)表第一作者及通訊作者SCI論文15篇，1篇JACS（封面文章、熱點文章），3篇Angew. Chem. Int. Ed.，其中包含2篇外封面文章。
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