北理工先進材料力學團隊在鐵電疇力學調控研究中取得重要進展
發(fā)布日期：2023-07-06 供稿：宇航學院 攝影：宇航學院
編輯：趙亞康 審核：龍騰 閱讀次數(shù)：
近日，北京理工大學洪家旺教授、王學云副教授團隊在低維材料的鐵電疇力學調控研究中取得重要進展，相關成果以“Ultralow tip-force driven sizable-area domain manipulation through transverse flexoelectricity”為題發(fā)表于國際權威期刊Advanced Materials。研究團隊開發(fā)了基于懸浮薄膜的針尖力調控鐵電疇方法，利用懸浮薄膜在針尖力作用下的大范圍彎曲變形顯著增強了薄膜中的橫向撓曲電場，進而在二維范德瓦爾斯鐵電薄膜（CuInP2S6）中以單點針尖力實現(xiàn)了遠超針尖-薄膜接觸區(qū)域的大面積鐵電疇翻轉，數(shù)百納米厚膜的鐵電疇貫穿翻轉所需針尖力降低至數(shù)微牛，解決了傳統(tǒng)疇調控方式難以大面積翻轉厚膜鐵電疇的難題，為低維材料中鐵電疇的撓曲電調控及其器件應用開辟了新途徑。
鐵電材料憑借其可翻轉的自發(fā)極化在信息存儲、半導整流等電子器件中具有重要應用。實現(xiàn)鐵電體內部電疇結構的精準調控是其實際應用的關鍵。施加外電場是調控鐵電疇的常規(guī)手段，但電場驅動疇翻轉的過程可能會誘發(fā)電致?lián)p傷等問題。例如，在二維范德瓦爾斯鐵電材料銅銦磷硫（CuInP2S6）的疇翻轉中，針尖局域電場誘發(fā)的離子遷移可能損傷薄膜的表面，限制了該材料的實際器件應用。因此，發(fā)展多元化的鐵電疇調控手段具有重要意義。通過納米針尖力翻轉鐵電疇是近年來新興發(fā)展的疇調控手段，該方法能夠有效克服電場翻轉的缺陷。納米針尖在薄膜表面的壓入能夠誘導高達107 m-1以上的應變梯度以及高于矯頑場的撓曲電場，進而翻轉面外/內鐵電極化的取向。然而，針尖力誘導的撓曲電場僅僅局限于針尖-薄膜接觸區(qū)域，導致其只能實現(xiàn)微小面積（~100π nm2）的鐵電疇翻轉。此外，針尖力誘導的應變梯度沿薄膜厚度方向急劇衰減，導致薄膜底表區(qū)域的撓曲電場顯著減弱，使得力翻轉鐵電疇一般限制于厚度100 nm以內的薄膜，限制其在厚膜中的應用。盡管增大針尖力可以增強撓曲電場的作用強度和范圍，但同時也會導致更強烈的應力集中，使得薄膜表面更容易發(fā)生損傷破壞。因此，迫切需要開發(fā)適用于數(shù)百納米級厚膜的超低力調控大面積鐵電疇方法。
鑒于此，研究團隊針對低維范德瓦爾斯鐵電材料開發(fā)了基于懸浮薄膜的針尖力調控鐵電疇方法（圖1A）。通過機械剝離法將范德瓦爾斯鐵電薄膜轉移至帶微孔陣列的硅襯底上以獲得懸浮薄膜。由于懸浮薄膜缺少剛性襯底支撐，在針尖力作用下會產生大范圍彎曲變形。有限元計算的應變分布（圖1B）顯示彎曲變形能夠產生貫穿薄膜厚度的非均勻面內應變場，導致橫向應變梯度及其誘導的撓曲電場顯著存在于整個厚度范圍內，且廣泛存在于懸浮薄膜區(qū)域，這解決了傳統(tǒng)鐵電疇力學調控中撓曲電場作用范圍小且沿薄膜厚度方向急劇衰減的關鍵難題。自由能理論計算結果顯示（圖1C），懸浮薄膜受彎狀態(tài)下具有非對稱的極化雙勢阱曲線，這表明增強的橫向撓曲電場足以翻轉鐵電極化。
圖1. 基于懸浮薄膜的針尖力調控鐵電疇方法。（A）疇調控示意圖；（B）薄膜面內應變分布；（C）應變梯度作用下的鐵電極化雙勢阱曲線。
結合原子力顯微鏡的力-曲線模塊（Force-curve）和壓電力響應顯微鏡（PFM）測量技術，研究了CuInP2S6懸浮薄膜在針尖力作用下的鐵電疇翻轉行為。PFM結果（圖2A-E）顯示懸浮區(qū)域的鐵電疇在單點針尖力作用下能夠發(fā)生自上而下的180度翻轉，疇翻轉面積高達針尖接觸面積的2500倍。在250～550 nm厚膜中依然能夠穩(wěn)健實現(xiàn)大面積的疇翻轉，所需針尖力隨膜厚增加而增大，在足夠大的針尖力作用下，最終可獲得近乎完美的單疇結構。鐵電疇被翻轉后并不會破壞薄膜表面形貌且能夠長時間保持穩(wěn)定不變（10個月以上），具有良好的非破壞性和非易失性。
圖2. 針尖力誘導的大面積鐵電疇翻轉：（A-E）不同厚度CIPS懸浮薄膜中的鐵電疇力學調控；（F, G）考慮與不考慮橫向撓曲電效應貢獻的撓曲電場分布；（H）疇翻轉臨界力與薄膜厚度間的三次方正比關系。
結合有限元計算和理論分析（圖2F-H）,揭示了大范圍顯著存在的橫向撓曲電效應以及疇翻轉臨界力關于薄膜厚度三次方的正比關系，充分證實了懸浮薄膜中增強的橫向撓曲電場是實現(xiàn)大面積疇翻轉的關鍵。結合在逐級增大針尖力作用下的疇演化實驗結果（圖3），進一步揭示了自上而下的單向疇翻轉特性以及基于疇壁橫向移動的疇翻轉機制。由橫向撓曲電場驅動的疇壁移動機制所需克服的能量勢壘較低，有利于大面積疇翻轉。
圖3. 鐵電疇翻轉的動態(tài)演化過程：（A）逐級增大針尖力作用下的鐵電疇結構；（B，C）疇分數(shù)和疇壁長度關于針尖力的變化曲線。
通過與傳統(tǒng)調控方式的對比（圖4）可以發(fā)現(xiàn)，基于剛性支撐薄膜的傳統(tǒng)調控方法，疇翻轉所需針尖力隨膜厚增加而急劇增大，當膜厚超過100nm時，針尖力高達數(shù)十微牛，因而嚴重限制了其在厚膜中的應用。然而，基于懸浮薄膜的疇調控新方法能夠突破膜厚的限制，將膜厚的適用范圍提升了一個數(shù)量級，達到了數(shù)百納米。對于百納米級厚膜，僅需數(shù)微牛的針尖力即可實現(xiàn)大面積的鐵電疇翻轉。該方法大大增強了鐵電疇力學調控的適用性。
圖4. 鐵電疇翻轉的臨界力關于薄膜厚度的變化曲線。藍色區(qū)域代表基于剛性支撐薄膜的傳統(tǒng)調控方法，黃色區(qū)域代表基于懸浮薄膜的疇調控方法。
倫應焯博士和王學云副教授為本論文的共同第一作者，洪家旺教授為論文通訊作者，北京理工大學為論文第一單位，黃厚兵教授、陳亞彬教授、陳龍慶教授和方岱寧院士對該研究工作給予了重要幫助。該研究工作獲得了國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃、北京市自然科學基金以及北京理工大學研究生科技創(chuàng)新項目的資助。
全文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202302320
附作者介紹：
倫應焯，博士，2023年畢業(yè)于北京理工大學宇航學院力學系，主要從事先進功能材料多場耦合力學及撓曲電效應研究。以第一/共一作者在Nat. Commun., Adv. Mater., J. Mech. Phys. Solids, Int. J. Solids Struct.和Nano Lett.等國際期刊發(fā)表學術論文10篇，國家授權發(fā)明專利2項，主持優(yōu)秀博士論文育苗基金和研究生科技創(chuàng)新項目各1項，曾獲國家獎學金（3次）、北京市優(yōu)秀博士畢業(yè)生、北京理工大學優(yōu)秀研究生標兵（2次）、北京理工大學優(yōu)秀博士學位論文等獎勵。
王學云，北京理工大學長聘副教授，博士生導師。中國人民大學物理系獲得學士學位，美國Rutgers, the State University of New Jersey獲得物理學博士學位。主要從事鐵電壓電，二維材料功能性疇結構的形成演化機制、多場（力，熱，電，磁，化學勢等）耦合調控機理與潛在應用的研究。發(fā)表SCI論文100余篇，包含Science, Nature, Nature Physics, Nature Materials, Phys. Rev. Lett.等。
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